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中国分别于1961年12月9日和1963年12月11日与坦噶尼喀和桑给巴尔建立外交关系。1964年4月26日，坦噶尼喀和桑给巴尔合并成为坦桑尼亚，中国向坦噶尼喀伸出了外交关系。

坦噶尼喀于1964 年成为第十个承认中华人民共和国的非洲国家，也是第一个在独立后几天内承认该公约的国家。1960 年代坦桑尼亚大陆和桑给巴尔的军事和政治动荡进一步加强了两国之间的关系。1964年1月12日，桑给巴尔革命极大地增加了中国在岛上的影响力，因为中国很快承认了新政权并提供了发展援助和军事援助。

此外，1964年1月19日坦噶尼坎军队的叛变导致尼雷尔总统请求外部军事援助以重建他的军队，中国首先回应了这一请求，他们成为坦桑尼亚人民国防军军事援助的主要提供者。此外，坦桑尼亚拒绝与任何一个冷战超级大国结盟并继续强调解放南部非洲，这引起了对西方的敌意。1970年，中国成为坦桑尼亚武装部队军事援助的主要供应国，并成为最大的双边发展援助来源。

坦桑尼亚联合共和国前总统本杰明·姆卡帕（Benjamin W. Mkapa） 阁下将坦桑尼亚与中国的关系描述为“超越了传统的政府与政府的交往，延伸到民间合作，以至于坦桑尼亚和中国人民互相称呼对方为'rafiki'，在斯瓦希里语中意为'朋友'”。